The Notorious Byrd Brothers representa o auge dos experimentos do grupo californiano com o rock psicodélico. Trabalhando novamente com o produtor Gary Usher (The Beach Boys), a banda The Byrds enfrentou gravações tensas que culminaram com a demissão do guitarrista David Crosby. O álbum de 1968, porém, saiu coeso e rico musicalmente, com destaque para a lisérgica “Natural Harmony”, o folk rock orquestral de “Old John Robertson” e “Artificial Energy”, sobre a experiência da banda com drogas.